Er studierte von 1899 bis 1904 in Berlin Theologie und promovierte 1902. Nach der Ordination 1906 in der Nikolaikirche zu Berlin erhielt er verschiedene Pfarrstellen und wurde 1925 Generalsuperintendent der Kurmark. Aus christlicher Überzeugung setzte er sich gegen jede Verherrlichung des Krieges ein. Im Juni 1933 wurde er als Mitglied der Bekennenden Kirche seines Amtes enthoben. 1937 wurde er nach einer Kontroverse mit Reichskirchenminister Kerrl verhaftet. Ein gerichtlicher Freispruch bewahrte ihn vor KZ-Haft, er erhielt jedoch Auftrittsverbot. 1938 wurde er in das Leitungsgremium der Bekennenden Kirche Preußens berufen. 1945 bis 1966 war er evangelische Bischof von Berlin-Brandenburg, bis 1951 auch Präsident des Evangelischen Oberkirchenrats in Berlin. 1949 zum Ratsvorsitzenden der Evangelischen Kirche in Deutschland gewählt, übte er die Funktion bis 1961 aus. 1954 wählte man ihn für sechs Jahre zu einem der Präsidenten des Weltrats der Kirche. Dibelius warnte vor der zunehmenden Machtfülle moderner Staaten, der allein die Kirche Grenzen setzen könne und vertrat die Eigenständigkeit der Kirche gegenüber totalitaristischen Herrschaftsansprüchen. Er war eine der prägenden Gestalten der evangelischen Kirche des 20. Jahrhunderts. 1958 wurde er Ehrenbürger von Berlin. Ostern 1966 hielt er in der Kaiser-Wilhelm-Gedächtnis-Kirche seine Abschiedspredigt. Dibelius wurde auf dem Landeseigenen Parkfriedhof Lichterfelde, Thuner Platz 2-6, beigesetzt, er hat dort ein Ehrengrab.