Er wuchs in einer jüdischen großbürgerlichen Familie auf, sein Vater war Ministerialbeamter und Industrieller. Nach der Promotion über den Medicizyklus von Rubens bei Wilhelm Pinder in München mußte er 1939 Deutschland verlassen und ging in die USA. Dort schrieb er 1948 "Byzantine Art and Stratcraft in Ravenna" und 1956 "The Gothic Cathedral". Er unterrichtete an der Universität in Chicago. 1958 kehrte er nach Europa zurück und übernahm die Vertretung der Bundesrepublik bei der UNESCO in Paris. Er war von 1975 bis 1986 Präsident der Deutschen UNESCO-Kommission. In Berlin hatte er ab 1964 ein Ordinariat und war Dekan des Kunsthistorischen Instituts der Freien Universität Berlin. Er schrieb "Zur Genealogie der weltlichen Apotheose im Barock" und 1973 "Das hohe Mittelalter". Simson war Ehrenmitglied der amerikanischen Academy of Arts and Sciences, er wurde mit dem Großen Bundesverdienstkreuz geehrt, war Offizier der Ehrenlegion und Mitglied des Comité International d'Historic de l'Art. Nach seiner Emeritierung war er Präsident der Guardini-Stiftung und Vorsitzender der Freunde der Preußischen Schlösser und Gärten.