Bölsche studierte von 1883 bis 1885 Philosophie, Kunstgeschichte und Archäologie in Bonn, bereiste Italien und Frankreich und lebte seit 1885 in Berlin. 1887 wurde er Mitglied der literarische Vereinigung "Durch!", die sich wöchentlich in einer Kneipe in der Alten Poststraße traf und deren Programmschrift "Die naturwissenschaftlichen Grundlagen der Poesie" (1887) Bölsche schrieb. Seit 1890 lebte Bölsche an wechselnden Wohnstätten in Friedrichshagen; im Herbst 1907 bezog er sein Haus in der Seestraße 63 (heute Müggelseedamm 254). Neben Bruno Wille und den Brüdern Heinrich und Julius Hart war er die zentrale Figur des "Friedrichshagener Dichterkreises", einer literarischen Opposition gegen die wilhelminische Gesellschaft. Mit Bruno Wille und Otto Brahm war er Mitbegründer der Zeitschrift "Freie Volksbühne" (1890). 1892/93 redigierte er die Zeitschrift "Freie Bühne", die spätere "Neue Rundschau". Bölsche wirkte als Essayist und Herausgeber und verfaßte zahlreiche populärwissenschaftliche Bücher, in denen er vorwiegend die Evolutionslehre Darwins und die monistische Weltanschauung Haeckels propagierte und von denen "Das Liebesleben in der Natur" (1898/1903) am erfolgreichsten war. Im Dienste dieser Bemühungen stand auch sein Spreewaldroman "Die Mittagsgöttin" (1891). Ab 1918 lebte Bölsche in Schreiberhau (Schlesien).